半導(dǎo)體量子點(diǎn)和復(fù)雜納米結(jié)構(gòu)，對(duì)于探索納米量子器件的基本物理特性和應(yīng)用具有重要意義，因此在過(guò)去幾十年中受到廣泛關(guān)注。生長(zhǎng)半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)的一個(gè)重要方法是異質(zhì)外延生長(zhǎng)。納米結(jié)構(gòu)的生長(zhǎng)受到了外延薄膜與基底晶格失配引起的應(yīng)變/應(yīng)力調(diào)制，通過(guò)對(duì)基底的模板化處理，可以調(diào)制外延薄膜的應(yīng)變/應(yīng)力分布，從而調(diào)制量子點(diǎn)的生長(zhǎng)，得到空間分布有序、尺寸均一的量子點(diǎn)陣列。

在過(guò)去幾年中，中科院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）高鴻鈞研究組對(duì)量子點(diǎn)及復(fù)雜納米結(jié)構(gòu)的生長(zhǎng)模型進(jìn)行了研究[Phys. Rev. Lett.101,216102(2008)]。他們發(fā)現(xiàn)，模板化基底上的自組裝量子點(diǎn)的生長(zhǎng)位置由量子點(diǎn)表面能與彈性弛豫能之間的競(jìng)爭(zhēng)決定。他們應(yīng)用表面彈性格林函數(shù)方法計(jì)算生長(zhǎng)量子點(diǎn)時(shí)的彈性弛豫能；在考慮表面能各向異性的基礎(chǔ)上，計(jì)算了表面能，從而得到了量子點(diǎn)生長(zhǎng)的自由能。他們的分析表明：由于表面能各向異性效應(yīng)和更加有效的彈性弛豫，1）應(yīng)變島在模板化基底上的成核較之在平直基底上有很大增強(qiáng)，島的成核臨界尺寸和勢(shì)壘都更低；2）這兩個(gè)因素的相互競(jìng)爭(zhēng)，促使應(yīng)變島生長(zhǎng)發(fā)生在表面的頂區(qū)域，或者在表面的谷區(qū)域，甚至在斜面上。這個(gè)理論解釋了大部分現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)的主要結(jié)果，對(duì)進(jìn)一步控制量子點(diǎn)生長(zhǎng)的實(shí)驗(yàn)有重要指導(dǎo)意義。

最近，高鴻鈞研究組與美國(guó)猶他大學(xué)劉峰教授進(jìn)行合作，結(jié)合前面提到的連續(xù)體模型（彈性弛豫能）和第一性原理計(jì)算（表面能）的多尺度方法，提出了一個(gè)定量的理論模型，研究了一種復(fù)雜納米結(jié)構(gòu)——“分子量子點(diǎn)”（幾個(gè)量子點(diǎn)被外延薄膜上的坑洞束縛在一起）的成核生長(zhǎng)。在這種分子量子點(diǎn)中，外延薄膜上的反金字塔形坑洞由薄膜生長(zhǎng)過(guò)程中的臺(tái)階合并產(chǎn)生。量子點(diǎn)在坑洞旁邊的成核生長(zhǎng)，可以看做是異相成核過(guò)程，而在平直基底上的成核生長(zhǎng)可以看做是均相成核過(guò)程。以SiGe體系為模型，他們定量研究了Si_0.7Ge_0.3/Si(001)體系中分子量子點(diǎn)的成核生長(zhǎng)。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示島（量子點(diǎn)）在坑洞旁邊的成核臨界尺寸和勢(shì)壘隨著坑洞尺寸的增大而急劇減小，但是這種減小是有限的，當(dāng)坑洞尺寸很大時(shí)，臨界尺寸最多減小~85%，勢(shì)壘最多減小~72%（具體數(shù)值只對(duì)應(yīng)SiGe體系，其他體系由于結(jié)構(gòu)的不同有差異）。考慮到島-島之間排斥作用和島-坑之間吸引作用的競(jìng)爭(zhēng)，他們預(yù)言了一種島生長(zhǎng)的自限制效應(yīng)的存在：即島在長(zhǎng)到一定尺寸時(shí)，停止各向同性均勻生長(zhǎng)，轉(zhuǎn)為沿坑洞邊緣伸長(zhǎng)生長(zhǎng)，并最終于其他島合并，形成“成熟的”分子量子點(diǎn)。也正是這種自限制效應(yīng)，使得“成熟的”分子量子點(diǎn)中島的尺寸與坑的尺寸有線(xiàn)性關(guān)系，這個(gè)理論結(jié)果也解釋了實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)的島-坑尺寸的線(xiàn)性關(guān)系。該研究中，他們還定量研究了島-坑相互作用存在下島的伸長(zhǎng)生長(zhǎng)，得到的島的尺寸也與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)很好的吻合。他們的理論模型很好地解釋了實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)的分子量子點(diǎn)的生長(zhǎng)特性，同時(shí)也對(duì)定量研究其他體系的分子量子點(diǎn)以及復(fù)雜納米結(jié)構(gòu)有重要意義。

這項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中國(guó)科學(xué)院的支持。結(jié)果發(fā)表在Phys. Rev. Lett. 109，106103（2012）上。

圖1：（a）上面是分子量子點(diǎn)中四個(gè)島在薄膜表面的坑洞周?chē)瑫r(shí)成核生長(zhǎng)的示意圖，下面是不同坑洞尺寸下分子量子點(diǎn)中每個(gè)島的總能隨島尺寸的變化。（b）上面是分子量子點(diǎn)中四個(gè)島依次成核生長(zhǎng)的示意圖，下面是依次成核的島的總能？隨島的尺寸的變化。坑洞尺寸設(shè)為Vp=20（約化單位），已經(jīng)成核的島的尺寸限制為Vis=5（約化單位）。

圖2：分子量子點(diǎn)中島成核的臨界尺寸（Vc）和勢(shì)壘（Ec）隨坑洞尺寸的變化（黑色實(shí)線(xiàn)）。單個(gè)島在坑洞旁邊成核的臨界尺寸和勢(shì)壘隨坑洞尺寸的變化以紅色虛線(xiàn)表示。藍(lán)色點(diǎn)線(xiàn)表示當(dāng)坑洞尺寸Vp遠(yuǎn)大于島尺寸Vi時(shí)的漸近值。

圖3：（a）應(yīng)變引起的分子量子點(diǎn)中的總彈性相互作用能在不同坑洞尺寸下隨島尺寸的變化。虛線(xiàn)表示Lp=80 nm時(shí)坑-島相互吸引作用和島-島相互排斥作用隨島尺寸的變化。（b）應(yīng)變引起的總彈性相互作用能達(dá)到最小時(shí)的島的尺寸隨坑洞尺寸的變化。