石墨烯摻雜氮原子可以在其表面誘導(dǎo)形成高的局域電荷/自旋密度而提高其化學(xué)活性。

近日，中科院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院強(qiáng)磁場中心雙聘研究員、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實(shí)驗(yàn)室（籌）教授陳乾旺課題組發(fā)現(xiàn)氮摻雜石墨烯可以催化還原硝基苯酚，這是首次在溫和條件下（無光照等影響）非金屬催化劑用于催化該反應(yīng)的報道，其反應(yīng)動力學(xué)為零級反應(yīng)，有別于之前金屬催化劑的一級反應(yīng)。相關(guān)研究成果發(fā)表在英國皇家化學(xué)會的《能源和環(huán)境科學(xué)》(Energy & Environmental Science 2013, 6, 3260–3266，IF:11.653）上。

石墨烯因具有卓越的物理化學(xué)性質(zhì)而得到人們的廣泛關(guān)注。近年來，陳乾旺課題組一直從事?lián)诫s石墨烯在新領(lǐng)域的研究，曾報道了摻雜石墨烯在表面增強(qiáng)拉曼光譜和氧化還原反應(yīng)中有好的表現(xiàn)。

課題組博士生孔祥愷和陳昶樂教授利用原位紅外和模擬相結(jié)合的方法，發(fā)現(xiàn)硝基苯酚是通過羥基吸附在石墨烯表面上。因?yàn)橹挥袚诫s氮原子鄰位上的碳原子才可以被活化，所以其活性位點(diǎn)要少于傳統(tǒng)的金屬催化劑，改變了其催化的動力學(xué)行為。同時，該非金屬催化劑因其活性與常用的過渡金屬相當(dāng)，價格便宜和重復(fù)使用效果好等優(yōu)點(diǎn)，有開發(fā)應(yīng)用價值。

該研究得到了國家自然科學(xué)基金委大科學(xué)裝置聯(lián)合基金等項(xiàng)目的資助。

硝基苯酚與氮摻雜石墨烯相吸附的原位紅外表征

硝基苯酚在幾種類型氮摻雜石墨烯表面的吸附模擬